La Biblioteca fu istituita dall’Arcivescovo di Brindisi Annibale de Leo, nel 1798, con i circa 6.000 volumi della sua raccolta privata, arricchita dall’acquisto di parte di quella del cardinale Giuseppe Renato Imperiali e da vari codici e manoscritti raccolti in più parti d'Italia.
La Biblioteca, riconosciuta ufficialmente dal re Ferdinando IV, divenne la prima biblioteca pubblica di Terra d'Otranto.
La Biblioteca ha sede nel palazzo vescovile di Brindisi e conta oltre 120.000 volumi. Annessa alla biblioteca è la Fototeca Federico Briamo, avviata nel 1969 su iniziativa del colonnello Federico Briamo col dono di circa 4.000 foto. Federico Briamo era un bibliofilo, uno storico e un amante del collezionismo: la sua biblioteca di ca 6000 volumi, donata alla Di Leo alla sua morte, copre un arco di tempo di ca 70 anni (dal 1910 al 1970); negli ultimi anni ha effettuato molteplici fotografie sugli avvenimenti più importanti di Brindisi.
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Per quanto riguarda il materiale fotografico, sono stati indagati i seguenti fondi e compilate le seguenti schede catalografiche digitalizzate:
- Fondo Briamo
1583 fotografie tutte della città di Brindisi e tutte ad opera di Federico Briamo, fra le quali anche numerose fotografie aeree
Per quanto riguarda il materiale cartografico e documentale, sono stati indagati i seguenti fondi e compilate le seguenti schede catalografiche digitalizzate:
- Fondo Pacelli
26 carte delle diocesi di Terra d’Otranto appartenenti all’”Atlante Sallentino o sia la Provincia di Otranto divisa nelle sue diocesi ecclesiastiche" del 1803 - Platee
138 piante relative alla platea con l’inventario dei beni posseduti dal Convento di San Paolo dei Minori conventuali di Brindisi, ad opera di Giuseppe Ignoni (agrimensore), degli anni 1738-1740.